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光照對(duì)Pt/Al2O3光熱CO2加氫反應(yīng)的增強(qiáng)作用

摘要:在傳統(tǒng)熱催化材料的研究領(lǐng)域中,光照技術(shù)已經(jīng)得到了廣泛的應(yīng)用,從而使傳統(tǒng)熱催化劑的催化反應(yīng)活性和選擇性得到優(yōu)化.然而,在光熱協(xié)同催化反應(yīng)過程中,光照因素對(duì)催化反應(yīng)過程的影響尚未得到很好地研究和理解.本文通過浸漬法制得Pt/Al2O3催化劑,并應(yīng)用于光熱協(xié)同催化CO2加氫反應(yīng).結(jié)果證明,在光熱協(xié)同CO2加氫催化反應(yīng)中, Pt/Al2O3催化劑表現(xiàn)出光熱協(xié)同效應(yīng).本文結(jié)合原位漫反射紅外光譜(operandoDRIFTS)和密度泛函理論計(jì)算(DFT)對(duì)光照因素對(duì)該催化反應(yīng)過程的作用機(jī)制進(jìn)行了進(jìn)一步深入研究.結(jié)果表明, CO氣體分子從Pt納米顆粒上的脫附過程為CO2加氫反應(yīng)的重要步驟;CO氣體分子在Pt納米顆粒上脫附的位置包含臺(tái)階位置(Ptstep)和平臺(tái)位置(Ptterrace).結(jié)果表明,反應(yīng)過程中CO氣體分子從Pt表面的脫附有利于催化劑暴露出Pt反應(yīng)活性位點(diǎn).值得注意的是,在光熱協(xié)同催化CO2加氫反應(yīng)過程中,光照和溫度因素對(duì)CO氣體分子的脫附過程具有不同影響.吸附能的計(jì)算結(jié)果證明, CO氣體分子吸附在Ptstep和Ptterrace上的吸附能分別為-1.24和-1.43eV.由此可見, CO氣體分子與Pt納米顆粒上的Ptstep吸附位點(diǎn)之間相互作用更強(qiáng).在無光照作用的條件下對(duì)催化劑進(jìn)行加熱, CO氣體分子更容易從Ptterrace吸附位點(diǎn)發(fā)生脫附;但是在對(duì)應(yīng)的溫度下加入光照作用后,吸附在Ptstep位點(diǎn)上的CO氣體分子會(huì)先轉(zhuǎn)移到Ptterrace吸附位點(diǎn)上,隨后脫附,從而促進(jìn)CO2加氫反應(yīng)的進(jìn)行.

關(guān)鍵詞:
  • 二氧化碳加氫  
  • 光熱催化  
  • 原位漫反射紅外光譜  
  • 密度泛函理論  
作者:
趙梓儼; Dmitry; EDoronkin; 葉英浩; Jan-Dierk; Grunwaldt; 黃澤皚; 周瑩
單位:
西南石油大學(xué)油氣藏地質(zhì)及開發(fā)工程國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室; 四川成都610500; 西南石油大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院新能源材料及技術(shù)研究中心; 四川成都610500; 卡爾斯魯厄理工學(xué)院化學(xué)技術(shù)與高分子化學(xué)研究所; 德國(guó)卡爾斯魯厄76131; 卡爾斯魯厄理工學(xué)院催化研究與技術(shù)研究所; 德國(guó)卡爾斯魯厄76344
刊名:
催化學(xué)報(bào)

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期刊名稱:催化學(xué)報(bào)

催化學(xué)報(bào)緊跟學(xué)術(shù)前沿,緊貼讀者,國(guó)內(nèi)刊號(hào)為:21-1195/O6。堅(jiān)持指導(dǎo)性與實(shí)用性相結(jié)合的原則,創(chuàng)辦于1980年,雜志在全國(guó)同類期刊中發(fā)行數(shù)量名列前茅。